声 - 藤田淑子（タイトルコールも兼任）
本作品の主人公。前作のメインキャラクターにして伝説の英雄・ラファエロココとシヴァマリアの子（分身）であるのみならず、新たな世界を担う次代と呼ばれる種族だが、マルコ本人はそれを知らずただのお守りだと思っている。紫の長い髪と水色の瞳が特徴。口癖は「ぴぁ」で、一人称は「おいら」。怪力の持ち主でもあり大岩を軽々と持ち上げることができる。必殺技は｢和聖合拳｣。
とにかく食いしん坊で美味いものを食べること（特に饅頭が大好物）に目がなく、「それ、食えんのか？」もよく口にする。そのため、食べること目当てで行動することも多く、食べ物を手に入れられなかったときの落ち込みも激しい。普段は、のんびりだらだらしているうえに相当な天然ボケのところもあり、周りをイラつかせる行動もたびたびおこなうが、裏表がなく純粋無垢な性格であることから敵味方問わず好かれている。その一方、仲間たちの大ピンチの際には「親譲り」のパワーと行動力を強力に発揮するしっかりとした一面もある。
仲間たちと次界を旅立ち12エリアの旅を続けるにつれ、各エリアで手に入れた「セントジュエル」が腰のベルトに吸収されていき、肉体的にも精神的にも成長して力をつけていく。そしてついに次界を旅立つ一番の原因となった「曼聖羅からの大洪水」を止めることに成功するまでになる。
大洪水騒動の後は、ディオ・コッキーがまたも聖ボックスを盗んだ影響と源層界の闇の神・ダークマターの策謀で仲間たちと共に異空間（ビックリ村）に飛ばされてしまうが、その世界でものんびりとした性格は変わらず（ただし旅をしていたころの記憶は消されている）。しかしさらに多くの住民達と「友情の絆」を結んでいくことで機微繊細さも身に着けていくことになり、そのことが後にマルコの精神的弱さともなった（ドラキュロスとの関係など）。ビックリ村からの脱出後は、ついに故郷・次界にまで侵攻してきたダークマターのあまりに強大な力に敗れてしまいお気楽なマルコと言えどもどん底の底に叩き落され命の危機にまで陥る。しかし、聖神ナディアと異聖メディアの部下たちに助けられ、救出地・聖ランド（世界の中心・聖コアポイント）において自らの欠点である「欲望」を見つめなおすため修行する。そして次界が崩壊寸前にされたとき、「本当の使命」に目覚め、次界の太陽サン・マルコとして大きく成長することになる。しかしそのためにビックリ村で共に学び遊んだ友・ドラキュロス（このころは内裏ネイロスに変化している）と争うことになってしまう。最終回では12個のセントジュエルと合わさり、あらゆる世界を救う英雄アレキサンマルコとしてさらにパワーアップし、真に平和な世界「新河系」をつくりあげた。
原作シールについては脚注を参照。
後年制作のテレビアニメ『ビックリマン2000』では、凶悪魔編にて「初代マルコ」としてアレキサンマルコのイメージだけが登場している。また、その子孫にマルコネオン、その息子である虹天使ダーツが登場する。
『祝!(ハピ☆ラキ)ビックリマン』では最終回にて登場した。

声 - 久川綾
本作品のヒロイン。マルコ達一行を聖宝石へ導く謎の少女で、青い葉の髪と青い目、白い肌の小さな妖精のような姿をしている。優しい性格だが意志が強く、時に一人で先走る無鉄砲な一面もある。
得意技は赤いカスタネットを使って様々な術を使うこと。はじめは「プープー」「プッチー」「ワッピー」としか話せなかったが、曼聖羅編終了後は普通に会話できるようになった（それとともに肌の色も白から薄橙色になった）。
その正体は、次界を滅ぼそうと企む曼聖羅の女王・異聖メディアと超聖神との間の娘「オリン姫」である。聖神ナディアらへの個人的な恨みから次界を滅ぼそうとする母を止めようと聖なる魂、プッチー（聖神ナディアの若き頃のナーディに瓜二つ）の姿に変身して一人次界へと旅立つ。オリン姫の時は水色の瞳に赤紫の髪をしている。また、曼聖羅編最終回ではナディアにより後継者に指名される。マルコとは旅を続けていくにつれて相思相愛になっていき、マルコがダークマターによって記憶を失った時にはその愛で記憶を甦らせた。
原作シールでの扱いについては脚注を参照。

声 - 塩沢兼人
様々な時を写し取った聖ボックスを無数に収める「時の城」のガード天使。かつてヘッドロココたちと出会った天使一角キング（声 - 平野正人。前作『ビックリマン』では、オズと同じ塩沢が演じていた）の子孫。「ルビコン・エリア」で自分が純粋な天使ではなく、マルコやコッキーと同じ次代であることが判明した際は大変ショックを受ける。
生真面目な性格で、「美しくない」曲がったことが大嫌い。自らの容姿、ガード天使であること、そして剣の腕に誇りを持っていることから勝手に「指揮官」だと自任しており、仲間を見下したような態度を度々とり、コッキーとケンカになったり、マルコを馬鹿にするなど、やや傲慢な部分もあったが、実際は不器用な努力家なだけである。頭が良くまとめ役や作戦を考えたりする活躍が多いが、かなりの三枚目キャラクターで、自らも（マルコたちに負けず劣らず）意味不明な行動をとることも度々。加えて大変な音痴。髪の色はオレンジで瞳は黒色。
武器はマヤ・セッ剣。剣の腕や少し変わった性格は、先祖からの遺伝と元師匠の男キホーテ王（声 - 田中和実）の影響を大きく受けている。
最終回ではベリー・オズG（ジャイケット）としてパワーアップ。先祖伝来らしいジャイケット姿を披露し、決死の覚悟でバリアに立ち向かうが全く歯が立たなかった。だが、サン・マルコの失われた記憶を揺り動かすきっかけになった。
原作シールでの扱いについては脚注を参照。

声 - 千葉繁
盗みを生業とする悪魔。物語中2度も「時の城」に忍びこみ聖ボックスを盗むという重要な役を担う。悪魔帝国を築くという夢の為、ひたすら「お宝」を狙う。ずる賢くすばしっこい悪党を気取っているものの本当の悪になりきれない。皮肉屋で、自らの利益にならないことに関しては投げやりな一方で、恋をした女性（プッチー＝オリン姫や「ルビコン・エリア」のパソン姫、「ベイギャルズ」のボルカンヌ）に対しては、命を賭して彼女らを守る行動をとるなどの純情さも持ち合わせていた。「ルビコン・エリア」で彼が純粋な悪魔ではなく次代であることが判明する。
武器はフック型の短剣・ペロポネ剣（ソード）で、戦闘以外に盗みの道具としても活用される。
祖父の昔話からブラックゼウスに憧れており、旅の途中で一時はマルコ達を裏切ったが、一緒に旅してきた仲間たちのことが忘れられず結局は戻ってきてしまう。物語を通じて様々な仲間と触れ合うにつれ、内面も少しずつ変わっていく。
原作シールについては脚注を参照。

声 - 堀川亮
次界警備隊隊長（執政官）で、オズの上司。次界を築いたヤマト爆神の子孫にあたる。長い黒髪、黒い目の持ち主で、額の白いはちまきと桃色の鎧が特徴。当初マルコ達一行を罪人として捕まえるようベイギャルズに命令していたが、次界の危機を知ってからは協力するようになる。心配性で小心でうおっちょこちょいだが、頭の回転は速い。剣と防御技が得意で戦闘時はヤマト爆神に似た鎧をまとう。
先祖のヤマト爆神は攻撃時に「やっちゃきー」という掛け声を出していたが、ヤマトウォーリアの場合は「どっちゃきー」と叫ぶ。
19弾シール次代。

声 - 八奈見乗児
天聖界のヘッド。次界の危機を知らせたり、サン・マルコに「時の綱」の在り処を教えるなど、物語の先導役を果たす。詳しくは、スーパーゼウスを参照。

声 - 龍田直樹
次界のリポーター。毎回のタイトルコール前にこれまでのあらすじを紹介したり、各エリアに現れ実況中継を行なうなどの活躍をした。

声 - 永井一郎
スーパーゼウスを補佐する全情の神。

声 - 佐藤智恵
真珠の国パールディメンションに住む蝶の姿をした次代の少女。現地には同じ姿をした少女たちが大勢生息する場所がある。元は芋体型のコンプレックスを持った天使、芋丁止（いもちょうし）だったが、創聖童鬼の聖ピカギリからの襲撃から身を挺してマルコたちをかばい、そのはずみで脱皮して蝶の姿となった。

声 - 林原めぐみ
英雄の国ペリドミリィで英雄になる事を夢見る次代の少年。天使のガールフレンド、カーニボンを守れなかったことを苦にして英雄になることにこだわっているが、わが身かわいさにマルコを裏切ったり、カーニボンに再会したとたんに信念が変わるなどの情けない姿が目立つが、それでもマルコのピンチに自ら駆けつけるなど男気も見せる。

声 - 佐藤浩之
パ巳ロの部下。サファイアンシップエリアにおいてマルコチームと格闘技のタッグマッチをおこなうが、戦いの途中で勢い余って火の海に落ちかけてしまう。その後、アメジアンスでマルコがブラックゼウスに敗北しかけた際に、蝶子良と共に救出に訪れてパワーを与える。

声 - 向井真理子
午ノフ王の部下。惚れっぽい性格で、常に「格好良い男」を次々ととっかえひっかえしている。ただ、しばらくは惚れた男に尽くそうという面もある。

声 - 金丸日向子
料理下手のお守りで、いつも悪魔のレンタンぴんにどやされている。ラピジュエルのカギとなる料理を作る。

声 - 林原めぐみ
こげ面公の友人のお守り。あまりに天然ボケのマルコとの相性が非常に悪く、ぶつかってばかりであったが次第に打ち解けていき、最後は力を合わせてブラックゼウスをラピスードから追い払うことに成功する。

声 - 中島千里
アクアジュエルで花を育てている。マルコ一行にアクアジュエルの場所を教える。

声 - 江森浩子
マルコを助けるために加勢に向かおうとしていた際、ワゴンが故障して偶然会ったシャパンに修理を頼む。ワゴンが修理できたのち、マルコパワーアップのためにかけつけて力を貸す。

声 - 金丸淳一
ガーネメントの機械技師。女好きでちゃらちゃらした軽い男ではあるが、技師としての腕は確か。その腕を見込まれて大けがをしたヘラクライストの修理を担当することになるが、シャパンが唯一修理し切れなかった弱点をブラックゼウスに突かれてしまう。のちにベンギャルとともにマルコパワーアップに力を貸す。

声 - 中島千里
アメジアンスの伝説の眠れる美女。「我（眠れる美女）を目覚めさせたものに願いを一つ叶える」という約束をする。

声 - 中島千里
ピーター神子の理力から生まれた。ルーツはメイドン幻使（後述）。メインカラーは赤。ベイギャルズのリーダー格。
星氷剣をもつ。お嬢様的で語尾に「〜でございます」をつけて話す。周りへの気配りができる。

声 - 上村典子
天子男ジャックの理力から生まれた。ルーツはメイドン遊使（後述）。メインカラーはオレンジ。
ベイギャルズのリーダーで面倒見がいい。強気で男勝りの性格だが、可愛らしい一面を見せる事も。後にコッキーと恋に落ちる。ベスタニヤのことを妹のように本気で心配するなど優しい繊細な一面も見せるようになる。
先祖と同じように「聖コインつぶて」で相手を威嚇する。

声 - 鈴木砂織
牛若天子の理力から生まれた。ルーツはメイドン霊使（後述）。メインカラーは黄色。
聖笛を武器とする。甘えん坊の性格でおっとりしているが意外とおてんばで行動派。語尾は「でちゅピー」。本人は自覚がないが料理下手で、料理を食べたPアンノが気絶するほどである。音楽の国「トパズランド」の住人Pアンノと恋に落ちるが、Pアンノに自分のそばにいるより次界を救ってほしいと言われて、Pアンノへの想いを笛で奏でながら旅立った。

声 - 丸尾知子
魯神フッドの理力から生まれた。ルーツはメイドン豊使（後述）。メインカラーは緑。
ベリー・オズの幼なじみで、常にオズの身を案じる。オズの事になると冷静さを失う行動をとってしまう。「リンリンごう鐸」を武器に持つ。語尾は「だわさ」。オズの心配をしているときベイギャルズの皆から「赤くなった」などとからかわれ激怒したことも。怒ると怖い。

声 - 柳沢三千代
一本釣帝の理力から生まれた。ルーツはメイドン界使（後述）。メインカラーは青。
武器は聖フック。いつも、最初に攻撃を仕掛ける。コッキー同様に聖フックを使ったアクションが多い。語尾は「じゃん」。

声 - 中島千里
ピーター神子が悪魔との戦いで命を落とした後に生まれたメイドン天使。髪は水色。クリクリした目と長髪がトレードマーク。後のミネルンバ。

声 - 上村典子
天子男ジャックが悪魔との戦いで命を落とした後に生まれたメイドン天使。髪は橙色。丸い目と天然パーマがトレードマーク。後のボルカンヌ。

声 - 鈴木砂織
牛若天子が悪魔との戦いで命を落とした後に生まれたメイドン天使。髪は青色。たれ目とひらひら布がトレードマーク。後のベスタニャ。

声 - 丸尾知子
魯神フッドが悪魔との戦いで命を落とした後に生まれたメイドン天使。髪は緑色。つり目と三つ編み頭がトレードマーク。後のセレンス。

声 - 柳沢三千代
一本釣帝が悪魔との戦いで命を落とした後に生まれたメイドン天使。髪は茶色。大きい目と豪快な笑顔がトレードマーク。後のメルクリン。

声 - 飛田展男
前作でブラックゼウスに勝利した後、天聖門への道のバリアをこじ開けようとして故障し眠りについていた聖ボット。ヤマトウォーリアによって復活するが、復活したブラックゼウスとの戦いで未修理の弱点を突かれ破壊されてしまった。

水晶の国、次界第一のエリア「ダイヤメーション」の王。子=ネズミから。本作品ではシルエットのみ出演。その代わり、ベリーオズの同級生（ライバル）であったダイヤグレー公（声 - 難波圭一）がダイヤメーション警備隊長として出演。ピアマルコに最初の聖ジュエル（ダイヤジュエルベルト）を与えることになる。
名前のモチーフは、古代キリスト教の神学者「アウグスティヌス」から。

緑の国、次界第二のエリア「エメラジェンス」の王。本作品ではシルエットのみ。
エメラジェンスは本来は緑あふれる国だが、国の宝エメラジュエルが眠りにつき、石になったために砂漠の国になっていた。
名前のモチーフは、アケメネス朝ペルシア帝国の王「ダレイオス1世（ダリウス1世）」から。

真珠状の世界が数多く浮かぶ国、次界第三のエリア「パールディメンション」の女王。
本作品では不在だったため、女王代理としてアントロイメ（声 - 鶴ひろみ）が治めていた。
後にカーネルダース集合時にシルエットで登場。
この国の一日は外の世界だと100年になる。正しいルートでないと一気に年を取る。脱出方法は、二つの太陽が重なる時にできる光の柱から出る。
名前のモチーフは、フランス王妃「マリー・アントワネット」から。

声 - 龍田直樹
コンピュータに完全制御された文明の国、次界第四のエリア「ルビコンエリア」の国王。
大臣のハッカニアン（声 - 飯塚昭三）に「ルビジュエル」を奪われ、操られた上に存在すら消されそうになるが、マルコ達に助けられる。
次代パソン姫（声 - 久川綾）の父親。
名前のモチーフは、中国戦国時代の秦王「始皇帝」から。

声 - 戸谷公次
英雄の国、次界第五のエリア「ペリドミリィ」の王。ペリジュエルのついた剣を所持している。勇者が自分に挑んでくるたびに「勇者の力を与える」などといっていたがそれは真っ赤な嘘。本当の目的は、ペリジュエルの光線を当てることで「勇者の力」を奪い石に変え、その奪った力を「育てている赤子達」に与えて、彼らに笑ってもらう（元気を取り戻してもらう）ことが目的であった。しかし、ペリドミリィの最終話（21話）において、ベリーオズが辰統一世と剣の互角の勝負をしたこと、赤子たちがマルコになついたこと、そしてなにより辰統一世自身がフェスティバー（声 - 西村知道）の太鼓で踊って笑顔になったことにより、赤子達が笑顔（元気）を取り戻したことから、辰統一世もペリジュエルも「マルコ達の力と勇気」を認め、今まで石にしていた人物達もすべて元に戻した。
普段の性格は豪放磊落ではあったのだが、その一方ナディアから与えられた聖ミーヤと、メディアから与えられた魔デストンの赤子2人を育てているために、ナディアにつくかメディアにつくかで悩み続けるという心の迷いもずっと抱えていた。
そしてその心の迷いが、のちに曼聖羅からの大洪水をカーネルダースの12集団で防ごうとした結界作戦（「爆神力（ばくじんりき）」）の際に集中力を欠いて、結界作戦が大失敗してしまう要因となる。
名前のモチーフは、神聖ローマ帝国の皇帝「オットー1世」から。

声 - 徳丸完
格闘技の国、次界第六のエリア「サファイアンシップ」の王。カーネルダースのリーダー格。
サファイアンジュエルを所持している。戦士ドームンクと手を組み、国を挙げて格闘技大会を行い、自らに挑戦してくる最強の戦士を探していた。それは、国の上空を覆ってしまった曼聖羅からの毒ガスを打ち払うために使う自らの力（＝サファイアンジュエル）を受け止めきれる真の勇者を探すためであった。

声 - 佐藤正治
時間を管理する国、次界第七のエリア「オパザード」の王。
国の宝オパジュエルが安置台から無くなると、時間がめちゃくちゃになる。過去の世界ではオズの先祖である一角キングを部下としていた。
オパジュエルはセントジュエルのかけらのひとつであるという言い伝えがあると教えてくれた人物。
名前のモチーフは、ロシア帝国を統治した「ロマノフ家」より。

声 - 佐藤正治
音楽に満ちた平和なホルン型の国、次界第八のエリア「トパズランド」の王にして伝説の指揮者。
海底深くで眠っていたが、曼聖羅からの洪水で国が滅びかけたときに目覚める。
名前のモチーフは、ヨーロッパの君主「コンスタンティン（コンスタンティヌス）」より。

声 - 龍田直樹
食べ物の国、次界第九のエリア「ラピスード」の王。
ブラックゼウスとスーパーデビルに敗れ、危機に陥るが、それがマルコにパワーアップのきっかけを与えた。

声 - 田中和実
自然と機械が調和する国、次界第十のエリア「ガーネメント」の王。
この国の上空に大洪水の通り道「亜空間道」がある。占いでカーネルダースのなかに裏切り者がいると予言した。それが辰統一世であると疑いの目を向ける。見かけによらず作中では国王とは思えないほどのかなりの天然キャラでピアマルコから「ぴぁ～おっちゃんの顔怖いなぁ」と容赦なく突っ込まれ心折れていた。
名前のモチーフは、アケメネス朝ペルシア帝国の都「ペルセポリス」より。

声 - 佐藤正治
バイオ生物の国、次界第十一のエリア「アメジアンス」の王。
ブラックゼウスの攻撃と曼聖羅の洪水で国を破壊されてしまう。
名前のモチーフは、プロイセン国王「フリードリヒ大王」より。

声 - 龍田直樹
水の国、次界第十二のエリア「アクアマーピィ」の王。
国を統御していた「アクアジュエル」を奪われた影響で凍ってしまった。

声 - 銀河万丈
異聖メディアに忠実な侍従。かつて偶然に、悪魔化したアリババ神帝を救ったことがある。

声 - 上村典子
プッチー・オリンの乳母。彼女が次界に行く手助けをしたため、メディアからは距離を置いている。

声 - 徳丸完
回想シーンにのみ登場。メディアの付き人。

声 - 橋本晃一
バイオリンを奏でる事で発生する般若子好スゴイネルY染なる音波と、般若波なるエネルギー波で攻撃する。このバイオリンで伝説の巨人Lクトン公を復活させた張本人。強いが、熱くなりやすい性格で失敗が多い。真因如を好いている。スゴイネルY染の名前の元ネタはサラサーテのチゴイネルワイゼンから。

声 - 勝生真沙子
創聖童鬼の紅一点。一刺槍と聖羅盾を振り回し、頭に付いている刃を飛ばして攻撃する。かなり気は強いが、繊細な所もある。精神的にもろい面もある。髪の毛は長毛で栗色。怒らせると怖い。

声 - 田中秀幸
創聖童鬼のリーダー格。風の使い手で何時も冷静沈着。風にまつわる格言を好んで口にする。左足が弱点。確実に作戦を成功に導き、メディアの信頼も厚い。争いを好まないPアンノに理解を示す一面もある。作品中特にシリアスなキャラクターの一人でもあり、3人の中でもギャグタッチになることが少ない。

声 - 中尾隆聖
曼聖羅に雇われた殺し屋。度々マルコ達の命を狙うが、ドジな性格が災いし失敗を繰り返す。そのためメディアの怒りを買う。ビックリ村では、怪盗もの魔ね（声 - 矢田耕司）を追う警部として再登場する。

声 - 丸尾知子
プッチーと行動を共にする生体メカ、バイオバイザ。通称「ワッP」。
その正体は聖魔大戦で倒れたアリババ神帝の転生した姿。ルビコン・エリアで、マルコ、オズ、コッキーに、それぞれの移動バイオバイザ（「ホーサフィン」「オーストルーザー」「キャメロデオ」）を生み出す。
次界の破壊には反対しているが、肉体を失った自分を再生してくれた上に、王女の側近に抜擢してくれたメディアへの感謝と忠誠心は非常に厚い。
プッチーがオリン姫に戻ったおり、一時ワッPもペガ・アリババに戻り、傷心のプッチーを支えた。また、ビックリ村では懐かしいコンビで登場し、物語を動かすきっかけを作ることになる。

声 - 佐藤正治
真因如の忠実な部下。ドジだが石化の術で動けなくなったのりのんをそそのかし、コンリン奈落の術でマルコを追い詰めるなど頭脳派の一面もある。真因如を身を挺して守るなど忠臣ぶりを発揮するが、サファイアンシップの登場を最後に、オパザード以降出番がなくなる。