キャラクターデザインは安彦良和の不参加にともない、北爪宏幸が手掛けることになった。その際、プロデューサーの内田健二からは「延長する上で新キャラクターが登場するが、今度は安彦先生は参加されないので、雰囲気を変えずに『Ζガンダム』での作画テイストで新キャラクターを描いて欲しい」という要望があった。

メカニックデザインにおいては、前作の『Ζガンダム』同様、モビルスーツ (MS) のデザインが難航した。まず『Ζガンダム』の番組延長のために20名ほどのデザイナーが集められ、新ガンダム（その時点ではまだΖΖというネーミングはない）のラフデザインが描かれた。参加メンバーは当時Ｚガンダムに参加していた永野護や小林誠や藤田一己、伸童舎（明貴美加、岡本英郎）や玩具類の合体変形などのアイデアを作っていたビシャルデザインなど。

『Ζガンダム』の延長ではなく続編の制作が決まると、永野がメインデザイナーとして作中に登場するすべてのメカデザインを担当すると発表された。しかし、富野由悠季監督の「ロボットアニメの原点に戻って子供にもわかりやすい『明るいガンダム』にしよう」という意図をくんだ永野による3-5頭身のコミカルなデザインのMSは波紋を呼んだ。「子供たちにひと目で敵ロボットの特徴をわからせるための巨大な一つ目に5頭身のガルスJ」「ハマーン・カーン専用MSとしてデザインされ、女性用ということで「おっぱいミサイル」を胸に2発搭載するハンマ・ハンマ」などのデザインは、 ユニークではあるがあまりにも従来のMS像とはかけ離れていた。また、主役機ΖΖガンダムも、永野案では模型にした際に合体変形機構に問題があることがわかり、何度かのデザイン修正が行われたものの、スポンサーサイドのOKは出なかった。結局、永野は1985年12月末にメカデザイナーを降板することとなり、前作Zガンダムで描いた物とゲゼ、ガザD（ともに原案のみ）、およびプチMSとミドルMSを除くほとんどの永野のデザインは作品に登場しないことになった。

放映までほとんど時間がない中、永野護に代って主役メカのΖΖを小林誠が、そしてネオ・ジオン軍MSを出渕裕が担当することが決定した。ΖΖガンダムのデザインは玩具デザイン会社「TTブレイン」の案を元に複数のデザイナーに発注した中から小林誠の案を元とすることとなった。小林は前作でバウンド・ドックやガザCといった可変モビルスーツをデザインしたことのある実績と、モデラーとしての経験を見込まれ、模型で再現可能な合体変形機構の修正を行うことを要請された。

締切まで2週間強という強行スケジュールだったが、コンセプトを「Gアーマーに変形・合体する最強のガンダム」とし、最強を示す記号として頭部にハイメガ粒子砲を装備したデザインがまとめられた。小林は『Ζガンダム』のガザCやジ・Oと言った「わかる人はわかる」デザインが理解されなかったため、ΖΖガンダムを「対子ども用」ガンダムにしようとした、とのこと。

小林の案では曲面的なデザインだったが、当時の技術では商品化するのが難しかったので直線的にリファインされ、最終的に伸童舎の岡本英郎、明貴美加によってクリンナップされた。ただし、バンダイ『模型情報』によると、クリンナップしたのは北爪宏幸であるとされている。そして北爪のクリンナップ校了がプラモデルの設計開始に間に合わず、プラモデル「1/144 ΖΖガンダム」の胸部形状が設定と異なった、ともされている。クリンナップ第1稿ではGフォートレスに機首がなく、小林の希望で急遽ダブルビームライフルの後端に機首が追加設定されている。

ネオ・ジオン軍の物語前半に登場するMSを担当した出渕は、『Ζ』の後番組として予定されていた別のオリジナル企画にメインとして参加し手応えも感じていたが、『ΖΖ』の放送が決定したために没となっており、かなり複雑な気持ちで臨んだという。また出渕は『Ζ』の後半のMSのデザインが複雑化・怪物化していき、敵味方の区別すら曖昧になってしまったことに疑問をもっていたため、デザイン・ラインの原点回帰を目指している。反省点は多々あるものの、短期間で多数の機体をデザインしたことで互いのシルエットに変化を付けることができたのではないかとのちに語っている。当時はほかにも仕事を抱えていたため、デザイン原案のみの参加でクリンナップは伸童舎（一部は藤田一己）に任せているが、ガルスJの頭部とバウはイメージが上手く伝わらなかったため、最後まで自身でクリンナップしている。

物語中盤以降に登場する新デザインは明貴がほぼすべて担当し、モデラーの小田雅弘や佐山義則、模型雑誌『モデルグラフィックス』の編集スタッフも協力している。

本作では、エゥーゴMSはメタスを除きツインアイとゴーグルアイ、ネオ・ジオン軍MSがグリプス戦役終戦後に接収したサイコガンダムMk-II、および終盤で登場するクィン・マンサを除き全てモノアイタイプと明確に分けられた。その影響により、メタスが序盤で退場となり、リック・ディアスの強化型であるシュツルム・ディアスがネオ・ジオン軍MSとして登場することになった。

物語後半には過去作に登場したMSのデザインを一部アレンジしたうえで別の機体としたものを登場させた。これは既存の模型金型を活用して低コストで商品を売り出すためのテコ入れである（ただし本放送当時には商品化されなかった機体も存在する）。

1986年に遠藤明範による小説版が全2巻で講談社から刊行された。前作にあたる『機動戦士Ζガンダム』は富野自身の手になる「原作」なのに対し、本作は脚本を担当した遠藤明範による「ノベライズ」である。内容はストーリーの中心部分に絞られ、前作を引き継いではいるがカットされたエピソードも多く、特に地球降下後の展開がTV版と異なり、アムロ・レイやベルトーチカ・イルマが登場している。なお、アムロとジュドーとのやり取りでは『逆襲のシャア』への伏線も示されている。その後、角川スニーカー文庫より刊行されている。

ホビージャパンより、本作を基にしたゲームブックがVol.1からVol.3まで発売されている。

物語は『ΖΖ』の世界観をベースとしたオリジナルストーリーで、主人公は元連邦軍上層部直属の組織に所属していた強化人間。Vol.1とVol.2ではあまりMSの活躍するシーンはないが、Vol.3ではΖΖガンダムの量産型（量産型ΖΖガンダムとは別物）やバウの簡易量産型であるバウbis、ティターンズがキリマンジャロ・ベースで量産したキリマン・マラサイ、“腰”のあるバーザム等、オリジナル設定のMSが多数登場する。他に連邦軍がサイコミュ技術を応用して開発した「エニグマ」なる独自の要素も存在する。エニグマは1人のパイロットで複数のMSを制御するシステムで、エニグマが組み込まれたマスターMSで2機の随伴MSをコントロールし、1個小隊を運用するというもの。ネオ・ジオンも同様のシステムを「シュペール・サイコミュ」として開発している。

• Vol.1「ヘルメス迷走」は、記憶を失った主人公が様々な人物との出会いながら過去の自分の足跡を辿り、記憶を取り戻していく物語。舞台はサイド1・シャングリラ。
• Vol.2「ヘルメス夢幻」は記憶を取り戻して恋人と共に平和な暮らしを営んでいた主人公が、強化人間故の精神錯乱や過去との確執に苛まれながら再び戦いに誘われていく様を描いている。舞台はサイド6。
• Vol.3「エニグマ始動」は、Vol.2のラストで恋人の精神にダメージを負わせた人物を追って再び戦場へと舞い戻った主人公が、復活を目論むティターンズの陰謀に巻き込まれていく物語。舞台は地球。

なお、この物語の後日談が、『逆襲のシャア』公開時にホビージャパンが発売したガンダム関係のボードゲームの紹介ムック「ガンダムゲームズ」に小説として掲載された。主人公は連邦軍の前線基地マッシュの整備兵・通称トラッパーとして登場。MSパイロットのホークアイやデュークと共にネオ・ジオンの隠した金塊を奪うため、軍の高官がコレクションとして隠していたディジェを駆って戦いに赴くというもの。