声 - 釘宮理恵
本作の主人公。私立エリファス学園の中学二年生女子。趣味はタロット占いで、幼児体型であることを気にしている。ライベルが持っていた「賢者の聖石」が左尻に融合してしまったことにより、魔法少女「タロットメイデン」として蛇十字団と戦うことになってしまう。
本来は魔力をもたない普通の少女であるが、聖石の力により魔法を使えるようになっている。魔法を使用する際は、クローリィタロットを杖の先につけて使う。

声 - 小野坂昌也
喋る黒猫。元々は名の知れた悪魔まであったが、蛇十字団に召喚された際に猫の体に無理矢理入れられ、使い魔として使役されていた。それを不服とし、元に戻るために賢者の聖石を奪って脱走するが、それがキサラと聖石が融合するきっかけとなってしまう。
自分が元に戻ったら聖石の（安全な）除去と願いを一つ叶える約束で、キサラと協力関係になる。学園内ではキサラの髪留めに変身している。なぜか土佐弁を話す。

声 - 山口立花子
キサラの親友の一人。読書家

声 - 倉田まりや
キサラの親友の一人。財閥のお嬢様。

男子中学二年生の男子で、新聞委員。魔法少女（タロットメイデン）を追っている。

声 - 大久保藍子
蛇十字団のリーダー格の女。常に仮面をつけている。

声 - 沢城みゆき
六大幹部（ヘキサゴン）の一人。表向きはエリファス学園の高等部二年生女子で、昼休みにレストランでバイトをしている。乙女。

六大幹部の一人である老人で、魔獣使い。夕方に学園で一人残っている乙女を無理矢理笑い泣きさせて「乙女の涙」を集めていたが、「泣かせじじい」の噂がたち、組織内で非難される。

六大幹部の一人である女。魔法銃使い。

A級団員。自己を凶暴化させる「凶暴化魔法（バーサーカー）」を使う（その際は妹の傀儡術で制御してもらっている）。タロットメイデンに敗れた後、退団処分にされ、蛇十字団の記憶を消される。

デメテル（得美）の妹。対象の毛を操り人形にいれて自在に操る「傀儡輪舞（マリオネットロンド）」を使うが、使用中は何故か性格が女王様っぽくなる。姉と同じく、記憶を消される。エリファス学園高等部一年。

声 - 真田アサミ
キサラの憬れの男性。骨董屋「澁澤堂」の跡取り息子で、夕方頃に店番をしている。新しいタロットを買いに来たキサラに、クローリィタロットを渡す。

蛇十字団に敵対している男。666が刻まれたアイマスクをつけている。易術や陰陽術を使い、式神の前鬼・後鬼を使役している。

蛇十字団の幹部。ディオニッソスに次ぐ地位にあると思われる。